بنا به گزارش 2-4-4، این مربی 59 ساله سابقه هدایت هر سه تیم بزرگ باشگاهی پرتغال، یعنی بنفیکا، پورتو و اسپورتینگ لیسبون را در کارنامه دارد. سانتوس همچنین دورانی موفق در تیم های یونانی آاِک آتن، پاناتونایکوس و پائوک داشت و و در جولای 2010 به عنوان جانشین اتوری هاگل سرمربی تیم ملی یونان شد.
یونان زیر نظر این مربی از مرحله گروهی یورو 2012 و جام جهانی 2014 صعود کرد، و در آنجا به دست تیم های آلمان و کاستاریکا حذف شد.
سانتوس در جریان دیدار مقابل کاستاریکا از کنار زمین اخراج شد و و اکنون از سوی فیفا با محرومیتی 8 جلسه ای مواجه شده است و بدین ترتیب تا آخرین دیدار پرتغال در مقدماتی یورو 2016 مقابل صربستان در سال آینده، قادر به حضور در کنار زمین نخواهد بود!
پرتغال بعد از اینکه با درخشش کریستیانو رونالدو در مرحله پلی آف، راهی جام جهانی شد، تورنمنتی فاجعه بار را پشت سر گذاشت و از دور گروهی حذف شد و اکنون در نخستین دیدار مرحله مقدماتی یورو 2016 نیز با نتیجه 1-0 مغلوب آلبانی شده است و همین شکست موجب برکناری پائولو بنتو شد.