سیمئونه در دسامبر سال 2011 هدایت قرمز و سفید ها را به عهده گرفت و موفقیت های زیادی به این باشگاه آورد و برای اولین بار از سال 1996 قهرمان لالیگا شدند.
این مربی آرژانتینی همچنین در فصل 2013/14 اتلتیکو را به فینال چمپیونزلیگ رساند، و در آنجا با نتیجه 4-1 در وقت های اضافه مغلوب رقیب همشهری و دیرینه شدند. پیش از آن نیز قهرمانی در کوپا دل ری، سوپرکاپ اسپانیا و لیگ اروپا را تجربه کرده بودند.
شاهکار او باعث شده است تا باشگاه های دیگری هم به او علاقه مند شوند، و در این میان تیم هایی چون منچستر سیتی و پاریسن ژرمن قصد وسوسه کردن او را دارند. با اینحال، سیمئونه 44 ساله در گفتگو با Marca اظهار داشت:
"من در اتلتیکو احساس بسیار خوبی دارم. من همیشه می خواهم به پیشرفت ادامه دهم، و هرگز ارضاء نمی شوم. نمی دانم محدودیت این تیم تا کجاست. من به جستجوی آن ادامه خواهم داد."